纳米二氧化铈基介晶固溶体材料的合成及其性能研究

氧化铈基介晶固溶体材料的合成及其性能研究

摘要
纳米氧化铈作为用途广泛的稀土氧化物材料之一，因其独特的晶体结构、光学特性、热稳定性、导电性和扩散性以及储放氧能力，使其应用前景较为广泛。纳米氧化铈的物理、化学性能很大程度上依赖于自身的微观结构，如微观形貌、比表面积、介观尺度等。因此，纳米氧化铈的晶体结构与形貌控制及其应用研究成为迫切需要解决的课题。本文研究了不同纳米结构、微观形貌的介晶纳米氧化铈及氧化铈基介晶固溶体材料的合成过程，并探索了其在CO 转化、亚甲基蓝降解等方面催化活性。

以乙酸铈和乙酸镧为原料，P123 为模板剂，按照不同铈镧比，采用溶剂挥发诱导自组装法（EISA）制备氧化铈镧固溶体。x=0.2 时，其选区电子衍射图既不是典型的多晶环，也不是单晶点阵结构，而是由伸长了的点组成的点阵结构，说明制得的Ce0.8La_0.2O2 是介晶结构的固溶体。CO 氧化反应显示，当x=0.2 时，固溶体材料比表面积较大，掺杂获得大的氧缺陷，得到了最低的T50（T50 表示CO 转化率为50%时的温度）值；通过对亚甲基蓝溶液进行催化降解反应，发现Ce0.8La_0.2O2 的催化能力最强，催化速率最快，在30min 后脱色率几乎达到了100%。
选取乙酸铈和乙酸钐为原料，P123 为模板，按照不同铈钐比制备铈钐固溶体。Sm2O3 的掺杂对固溶体材料的结构造成了影响，当x 小于或等于0.2 时，钐进入了氧化铈的晶格，形成了Ce1-xSmxO2 固溶体，孔壁的定向排列未受影响，形成介晶材料，当x 为0.3 时，开始出现氧化钐单一相，晶粒排布逐渐向无序取向转变。CO 氧化反应表明，当x=0.3 时，比表面积较大，掺杂获得大的氧缺陷，所以显示了最低的T50值；通过对亚甲基蓝溶液进行催化降解发现，Ce0.7Sm0.3O2 的催化能力最强，催化速率最快，在35min 左右脱色率达到了100%。
关键词：介晶；氧化铈；固溶体；催化

介晶的存在，这是一种全新的晶体学定义，其晶体特征介于单晶与多晶之间，该晶体的生长方式是通过在纳米尺度上单个小颗粒沿着某一特定的方向，定向聚集而形成的一种类似于单晶的多晶态结构，该类材料一般都只暴露某一特定晶面，从而体现出特殊的光学、热力学和化学性质。

Kaneko[34]等用水热法在氢氧根存在的条件下制备了CeO2 纳米粒子，使用的前驱物为Ce(NO3)3。具体做法是：在搅拌下，100mL 0.1M Ce(NO3)3 溶液与100mL 0.3MNaOH 溶液混合并反应6h，产物离心分离再用蒸馏水洗涤后，加入癸酸溶液。将混合物在水热条件下于400℃处理 10min。最终的产物用己烷萃取，再加乙醇沉淀其中的CeO2 纳米颗粒。国内在CeO2 材料的合成研究方面也做了许多工作。钱逸泰[35]等使用甲酸作为溶剂，成功合成了平均粒径在11nm 的球状CeO2 纳米粉，其形状和粒径都较好。

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