耐高温W03一Ce02-Zr02催化剂的合成及其在柴油车尾气氨-选择性催化还原一氧化氮中的应用
关键词:选择性催化还原;柴油车尾气;氨;氧化钨;氧化铈;氧化锆
CeO2作为一种助剂,广泛用于汽油车尾气三效净化催化剂,单纯的ceO2在高温下容易发生烧结、颗粒长大,导致比表面积减小,从而降低直至失去氧化还原性能;搀杂zr4+阳离子,形成铈锆固溶体CexZr1-x02后,可以明甚改善高温条件下Ceo2的稳定性,从而表现出良好的氧化还原性能和储放氧性能,尤其足优异的低温催化性能。
作者最近在过渡金属氧化物MOx(w、Mo、Cr、Mn、Fe、Co)基础上,对MO。一ce02一ZrO2体系进行了筛选,在实验中发现,WO3一ce02一ZrO2性能最好。
实验部分
1.1 催化剂制备 实验中先采用均相沉淀法制备ceo2-ZrO2材料,再采用等体积浸渍法制备了MOx-CeO2一ZrO2,催化剂。首先制备ceO2-ZrO2材料:称取一定比例的硝酸铈铵(NH4)2Ce(N03)6、硝酸锆Zr(N03)4·5H20和尿素,放入烧杯中,加入去离子水使其全部溶解。
一边搅拌,一边加热,直到溶液开始生成沉淀。 上述沉淀物经过真空抽滤,多次洗涤后,放入烘箱内,在110℃下烘干12 h,然后放人马弗炉中,在500℃下焙烧2 h,成型为20目~30目颗粒状,得到CeO:一ZrO2颗粒(记为Cz)。采用同样的均相沉淀方法,亦可得到不同摩尔比的ceo2一zro2,以及单独的CeO2和ZrO2颗粒 。
结语
通过均相沉淀法制备ceO2-ZrO2,并担载过渡金属(w、Mo、Cr、Mn、Fe、co)氧化物,制备了一系列的催化剂,用于NH3-SCR方法控制柴油车尾气氮氧化物排放,其中wO3-CeO2-ZrO2耐高温性能最好,在NH3/NO=1,空速90 000/ h的条件下,该催化剂N0转化率大于90%的温度为250℃~450℃。通过进一步考察铈锆摩尔比和wO,含量对催化剂活性的影响,10%W03一1Ce021ZrO2表现出最好的综合性能。经过1 h 800℃老化的催化剂,转化率大于90%的温度为350℃~500℃。经过多次、长时间的高温冲击,催化剂性能稳定,在针对柴油机尾气等移动源脱除氮氧化物的场合,表现出潜在的应用前景。
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