Sr改性对Pt/二氧化铈-二氧化锆催化剂的结构和储氧性能影响

Sr改性对Pt/CeO2-ZrO2 催化剂的结构和储氧性能影响

关键词：Sr Pt/CeO2-ZrO2 掺杂负载OSC

CeO2–ZrO2 复合氧化物（CZ）因其独特的储氧能力和良好的耐高温性能，成为汽车尾气三效催化剂中的重要助剂。为满足日益严格的排放法规要求，如何改善CZ 耐高温性能成为研究热点。近来碱土金属作为改性元素引起了研究者的广泛注意。本文主要研究Sr 在CZ 载体体相和表面的不同分布对催化剂OSC 性能的影响。

Sr 的掺杂能够稳定CZ 的结构、改善载体的抗热老化能力。PtCZa 和PtSrCZa 使用相同的载体和贵金属负载量，但其二者的释氧总量结果却有显著区别，当温度低于400ºC 时，PtCZa 释氧总量高于PtSrCZa，而当温度高于400ºC 时，PtSrCZa 的SOSC 性能表现反超PtCZa 并逐渐接近PtCZSa。由于CO 在贵金属催化剂表面的氧化是通过“反溢流效应”发生，即载体中的氧原子扩散到 Pt 颗粒的表面并与活化的CO 发生反应，这个过程不仅取决于复合氧化物中氧的活化，氧从载体体相到表面的扩散和氧的反溢流过程都会影响释氧过程。温度较低时，反应中的活性氧主要来自于表面，体相很难被活化，含Sr 物种对表面Ce 的覆盖阻碍了表面氧的扩散，“反溢流过程”在此温度下受阻。随着温度的升高，活性氧的扩散速度以及“反溢流”速度都明显提高，部分 Sr 进入晶格对体相的稳定作用可能是维持载体经老化后高氧释放能力的主要因素。

以CO-He 脉冲模式测量了500ºC 各样品在连续的CO 脉冲中的释氧量。通常，第一个CO 脉冲中所释放的氧被认为是最活泼并且容易参与反应的氧种，因此该脉冲中的释氧量通常被定义为“快速 OSC”（FOSC）。PtCZa、PtCZSa 和PtSrCZa 样品的FOSC 分别约为340、590 和380μmolCO2·gcat–1。其大小趋势与Sr 进入CeO2 晶格的程度一致。贵金属氧化物是最先参与反应的物种，但由于贵金属含量有限，即便负载的Pt 全部分布于载体表面，且完全从氧化态变为金属态，Pt 氧化物还原所能释放的氧也不到200μmolCO2·gcat–1。因此，所有样品的FOSC 中均包含了载体所释放的氧。PtCZSa 样品具有的最大FOSC 也再次表明，在相同的还原条件下，Sr2+的掺杂可以有效提高载体复合氧化物的抗热老化能力。

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